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北京大學非采暖期室內空氣中的氣態多環芳烴

2017年07月19日 14:37  來源:中國地暖網  人氣:254

  (北京大學環境學院,地表過程分析與模擬教育部重點實驗室,北京中氣態PAHs含量高于室外。室內外樣品相似的化合物分布譜說明室內污染主要來自室外空氣。距交通干線近的樣點室內外濃度均高于對照樣點,說明非取暖期機動車排放是城市室內外空氣中氣態PAHs的主要來源。揮發性弱的高環化合物含量表現出比低環易揮發化合物更明顯的隨距交通干線距離變化的趨勢。此外,所有室內空氣中氣態PAHs含量均高于對應的室外樣品。

  許多自然過程都可以產生多環芳烴(PAHs),但城市大氣中PAHs的主要來源是化石燃料的不完全燃燒1“2.此外,住宅內居民烹飪、吸煙、取暖和某些化學品的使用都是PAHs的來源|3~51.由于許多PAHs具有致癌性或致突變性,美國環保局公布的首批優先控制污染物中就列入了16種PAHs.人體攝入PAHs的主要途徑之一是通過呼吸。大量統計資料說明,普通居民每日在室內度過的時間占80%左右16.顯然,準確估算人體對多環芳烴的呼吸暴露和定量分析PAHs對人體的危害風險在一定程度上取決于能否取得可靠的室內空氣PAHs含量數據。目前國內外關于大氣PAHs污染的研究更多針對室外環境1271,室內空氣質量研究也側重顆粒物。有關研究發現大氣顆粒物中PAHs的含量在冬季采暖期明顯高于非采暖期,而吸煙、烹調、燃氣等人為活動都是室內PAHs污染的可能來源1891.關于室內空氣中氣態PAHs的資料積累匱乏。由于PAHs(特別是低環化合物)具有較強的揮發性,而氣溫較高時分子量較小的2~4環PAHs大多以氣態形式存在13.就暴露模擬和評價而言,了解室內空氣中氣態PAHs含量至關重要。

  本研究通過對北京大學幾處室內環境非采暖期空氣樣品的分析,研究該季節代表性室內環中氣態PAHs含量水平。研究的16種PAH包括萘(NAP)、苊烯(ACPY)、苊(ACP)、芴(FLU)、菲(PHE)、蒽(ANT)、熒蒽(FLUA)、芘(PY)、苯并蒽(BaA)、鐠:(CHR)、苯并熒蒽(BbF)、苯并熒蒽(BkF)、苯并芘(BaP)、茚并芘(InalP)、二苯并蒽(DBA)和苯并|(BghiP)。比較和分析住宅和非住宅區,室內和室外環境間差異,據此探討室內空氣中氣態PAHS的可能來源,為認識室內暴露水平和開展定量暴露模擬提供資料。

  1研究方法1.1樣品采集于2003年4月初至7月初采集了北京大學幾處不同類型室內環境空氣樣品。選擇樣點包括居民住宅(高層塔樓)會議室和教室(行政-辦公-實驗混用建筑)具體采樣點描述見表1.表1采樣點環境描述采樣點編號時間氣象條件室內環境室外環境晴,風力卜3級,溫度1527C住宅(客廳)無吸煙,烹調燃料為距主干路100m,樓層15天然氣,米樣期有日常活動陰-陣雨,風力13級,溫度15住宅(書房)無吸煙,烹調燃料為天然氣,采樣期有日常活動位于主干路旁樓層8晴-陣雨,風力23級,溫度2131C教室,無吸煙,無燃氣,采樣期間未校園內,距主干路50m,使用,通風不良樓層4晴-多云,風力23級,溫度23陰-陣雨,風力23級,溫度27會議室,無吸煙,無燃氣,采樣期間校園內,室外為環形建筑天陣雨-多云,風力23級,溫度22有日常活動,通風不良,空調井,樓層6注:采樣期間(2003年47月)無揚塵天氣,降水頻繁,空氣相對濕度較大。

  每次采樣同時使用2臺TH-150C中流量采樣器,于21:0開始同步采集室內外樣品。每臺采樣器的2通道同時采集平行樣品(室內或室外)用GH-1型活性炭管(6mmX 75mm江蘇省建湖電子儀器儀表廠)收集氣態PAHs.室內采樣進氣口與四周墻體距離大于1m,距地面高度0.5~1.5m;室外采樣進氣口與墻體距離小于1.0m.所有樣品以0.5L*min流速收集2h.采樣時關閉門窗,保證室內環境相對封閉。樣品采集完后立即將活性炭管密封,于一18 *C冷凍保存。

  1.2樣品分析所有玻璃器皿經鉻酸洗液浸泡8h先后用自來水、蒸餾水各沖洗3遍,置于烘箱烘干后存放于潔凈處待用。將活性炭管中的活性炭轉移至1.5mL樣品瓶(550 *C燒4h)中,加入1mL二硫化碳(分析純經重蒸)密封瓶口。置于超聲波振蕩器(昆山超聲儀器有限公司,KQ-500B)中振蕩20min.經置于小漏斗中的脫脂棉裝過濾去除活性炭顆粒后轉移至干凈樣品瓶(50*C燒4 h)中9密封后5于-8S冷凍保測定用同批碰性炭管經凰樣提取操厭過銓空6890/5973/7683自動進樣器)分析樣品PAHs.GC-MS條件如下:色譜:HP-5質譜柱(30mX0. 25mmX0.25,um),載氣He,柱前壓0.003MPa進樣口溫度280*Q采用不分流進樣方式,進樣量1吒;升溫程序:初始溫度60以5*C*mn-升溫至280K保留20min至樣品完全流出色譜柱;質譜條件:EI電離源70eV質量范圍45 ~600aum光電倍增器電壓610/25/550)中16種多環芳烴的GC保留時間和質譜數據庫(NIST)對樣品中的PAH進行定性,根據各PAH的分子離子峰用外標法進行定量。結果經回收率校正,16種PAHs的回收率在65.55%~104.17%之間。

  2結果與討論2.1室內外氣相PAHs污染現狀所米集氣樣分析結果如表2.16種PAHs總量在3.6~20.1,ug*m3范圍內,大多數化合物有不同程度的檢出。其中NAP的含量最高,達3 ~16加1,占16種待檢PAHs的80%以上。3環化合物只有ACPY沒有檢出,其它含量較高。4環化合物中FLUA和PY大量檢出,而BaA和CHR少有檢出。由于ACPY,BaA,CHR和5,6環化合物只有少量樣品濃度高于檢出下限,所以不包括在下文討論中。

  化合物多環芳烴外/(ng-m多環芳烴內/(ng-m名稱檢出比均值標準差最小值最大值檢出比均值標準差最小值最大值注:檢出比:濃度高于檢出下限樣品個數/總樣品個數,《=22 n.d.:濃度低于檢出下限從表2中列舉的數據可以看出,所研究樣品中氣態PAHs含量隨環數增多而減少,揮發性很強的萘(飽和蒸汽壓0.116Pa25*C)遠高于其它所有化合物的總和。檢出率從芘到苯并芘急劇下降,這與Manolis等人的研究結果是一致的1101. 2.2室內外空氣氣態PAHs含量差異和關系為7種PAHs室內外濃度對比的Box-Whisker圖(最小值,第25,50,75個百分位數和最大值)不同化合物含厲量級不同!圖⑶坐標取對數!圖中中陰影1為室內空氣對tpww.,白色圖為室外空氣。由于未檢出或檢出率偏低難以比較,其余9種PAHs未包含在內。

  從可以看出,就中位數而言,室內氣態PAHs的濃度一般高于室外。若簡單計算各樣點PAHs的室內外濃度比,4處樣點該比值分別為1.9、1.4、2.0和1.5.Mitra和Ray認為,室內PAHs來源可通過室內外空氣PAHs之比判斷。室內PAHs主要來自室外時,該比值一般低于3.據此可知,本研究涉及樣點室內PAHs主要來自室外。較高的室內含量與相對較高的顆粒物含量有關。雖然4處樣點分別為住宅樓和教學樓,其室內外氣態PAHs濃度比差別不大,同樣說明了其室內空氣氣態PAHs的同源特征。

  如果根據所研究樣點分析室內外空氣16種PAHs含量的相關關系,得到的Spearman相關系數為0.872,在0.01水平顯著。這樣的相關性在單一多環芳烴化合物上也能看到。為室內外空氣中代表性氣態多環芳烴濃度的相關系數(數據經對數變換)計算相關系數均在0.01水平顯著。

  2.3各樣點PAHs的污染特征由于各樣點實測多環芳烴總量中萘為絕對優勢化合物,總量反映的基本為揮發性最強的萘的趨勢。為進一步比較不同多環芳烴的差異,分別考察了二環、三環和四環化合物的濃度,其室內外空氣中不同環數多環芳烴的差別在中給出。

  從可以看出,緊臨道路的2號點各類PAHs濃度均居首位,且其與其它各點差異隨環數增加而增加。相比之下,4號點室外環境相對封閉(面向建筑物天井)多數化合物含量為各點中最低。其余2點濃度居中。可見道路交通車輛可能是非采暖期室外PAHs的主要來源,其影響隨距主干道路距離增加衰減,揮發性越弱,距離衰減越顯著。Kingham等人同樣發現交通污染作為室外源時PAHs的含量隨距道路的距離增大而減小。比較各點室內外濃度發現各點間具有很好的共變趨勢。各樣點室內濃度變化趨勢基本與室外對應。距道路近的2號樣點室內不同環數多環芳烴均高于其它各點,4號點濃度最低。

  這一關系與上述室內空氣氣態PAHs主要來自室外的推論一致。盡管如此,所有室內樣點不同環數多環芳烴濃度均高于室外。室內相對封閉的環境以及較高的顆粒物含量有利于氣態多環71994-2015ChinaAcademic化合物室內外空氣氣態多環芳烴化合物含量相關系數(虛線為0.01顯著性水平臨界值)芳烴聚集。但也不能完全排除存在室內源的可能。Winkle和Scheff認為在室內環境中,樟腦丸、電爐和洗衣機等的使用是NAP的重要來源。本研究也發現室內外氣態PAHs含量差別最大的是NAP.所研究住宅均有烹飪活動,而教室與會議室所處建筑中的實驗室也可能釋放PAHs. 24不同PAHs化合物的濃度關系Y等比值分析PAHs污染來源。對于氣態PAHs而言,雖然不同化合物分配常數各異,氣相比值的絕對值不能與固相比值直接比較,但氣相濃度比同樣包含源信息。如果分析不同PAHs化合物在各點濃度的相互關系可以看到,FLU和PHE、FLUA和PY之間有顯著的相關性(=0.01)由于樣品中四環以上化合物檢出率很低(表2)僅選用FLUPHE和FLUAPY比值作初步探討。即為各樣點室內外空氣中兩比值的相互關系。圖中多數樣點FLU/PHE比相似,在0.0.之間,唯4號點室內樣偏高。僅就目前資料很難判斷其原因。相比之下,FLUAh比波動較大,特別是室內濃度更是如此。4樣點室外空氣FLUA/PY大致在1.01.上下。室內FLUA/PY則在1.02.4之間變化。由于室內空氣PAHs可能有其它來源,這樣的波動與各樣點室內污染源特點有關。

  各樣點室內外空氣中芴/菲、熒蒽芘氣態含量比3結論所研究空氣樣中氣態PAHs含量在3.620.1Mg.!3范圍內。室內空氣中PAHs主要來自室外,故兩者表現出一定的同源特征。機動車排放是最重要來源,因此室內外空氣PAHs含量與距交通干線距離呈負相關。另一方面,室內空氣PAHs有其它內部源,4樣點室內空氣PAHs總量為對應室外空氣的1.42 0倍。

(完)

 
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